To'qnashuv zaryadini uzatish reaktsiyalari (CCTR) yulduzlararo muhit, sayyora atmosferalari va plazmalar kabi murakkab gaz fazali muhitlarda keng tarqalgan. CCTR mexanizmlarini molekulyar darajada o'rganish materiya evolyutsiyasi va energiya uzatish jarayonlarini tahlil qilish uchun ilmiy jihatdan muhimdir. bu murakkab gaz fazali muhitlarda.Ar plyus plyus N2 → Ar plyus N2 plyus CCTR dinamikasini tekshirish uchun klassik model tizimi bo'lib, u so'nggi yarim asrda eksperimental va nazariy jihatdan keng ko'lamda o'rganilgan. so'nggi yarim asrdagi eksperimental va nazariy tadqiqotlar. Biroq, ushbu model tizimining molekulyar darajasida zaryad o'tkazish mexanizmi haqidagi bilimlar turli xil eksperimental tadqiqotlar o'rtasidagi qarama-qarshilik va eksperimental va nazariy hisob-kitoblar o'rtasidagi kelishuvning yo'qligi tufayli cheklangan. Bu avvalgi tajribalarda mahsulotni probatsiya qilishning nisbatan past energiya rezolyutsiyasi bilan bog'liq bo'lib, bu reaktsiya mahsulotlarining kvant holatini taqsimlashni qiyinlashtiradi; oldingi tajribalarda reaktiv ion nurlari Ar plyus ionlarining spin-orbital kvant holatini, ya'ni asosiy holat Ar plyus (2P3/2) va qo'zg'atilgan Ar plyus (2P1/2) holatini o'z ichiga olgan, bu ularni farqlashni qiyinlashtirgan. reaksiya mahsulotlarining nisbiy hissasiga Ar plyus ionlarining turli spin-orbital holatlari.
Xitoy Fanlar akademiyasi Kimyo institutining Molekulyar reaktsiyalar dinamikasi laboratoriyasining tadqiqotchisi Gao Xong guruhi mustaqil ravishda kvant holatini tanlaydigan ion-molekulali o'zaro faoliyat nurli qurilmani loyihalashtirdi va qurdi. Uning energiya o'lchamlari dunyodagi shunga o'xshash asboblarning etakchi darajasiga etadi. Ushbu tadqiqot aniq kvant holatlarida yuqori tozalikdagi impulsli ion nurlarini tayyorlash uchun lazer ionizatsiyasidan foydalangan birinchi tadqiqotdir. Ion nurining kinetik energiyasi 1.0-5.0 eV oralig'ida doimiy ravishda sozlanishi, kinetik energiya tarqalishi 150-300 meV. Shu bilan birga, jamoa uch o'lchovli ion tezligini ko'rish tizimini ishlab chiqdi, u bir vaqtning o'zida mahsulot ionlarining tezlikni va vaqtni fokuslashni amalga oshirishi mumkin, tezlikni 1,5 foizgacha aniqlaydi.
Yaqinda jamoa spin-orbita holatida tanlangan zaryad uzatish reaktsiyasini o'rganishda muhim yutuqlarga erishdi Ar plyus (2P3/2) ＋ N2 → Ar ＋ N2 plyus (v', J'). Ushbu tadqiqotda spin-orbitaning asosiy holatida 97 foizdan yuqori tozaligi bilan Ar plus (2P3/2) ning impulsli ion nuri rezonans kuchaytirilgan multifotonli ionlash usuli yordamida tayyorlangan. Ion nurlari sekinlashtirilgan fokuslashdan so'ng reaktsiya markaziga etib boradi, kollimatsiyalangan N2 ultratovush molekulyar nurlari bilan perpendikulyar ravishda kesib o'tadi va zaryad o'tkazish reaktsiyasidan o'tadi. Reaksiya mahsuloti N2 plyus ionlarining uch o'lchovli tezlik taqsimoti uch o'lchovli ion tezligini tasvirlash qurilmasi bilan aniq o'lchandi. Tajriba natijasida hozirgi kunga qadar eng yaxshi aniqlangan sochilish tasvirlari (a-rasm) olindi va birinchi marta mahsulot N2 plyus ionlarining tebranish va transdinamik taqsimotlari va ularning tarqalish burchagi bilan bogʻliqligi aniq oʻlchandi. Nyu-Meksiko universiteti professori Xua Guo va AQSH doktori Dandan Lu reaksiya tizimida toʻliq oʻlchamli traektoriya yuzasiga sakrash hisob-kitoblarini amalga oshirdi. Hisob-kitoblar eksperimental natijalar bilan yarim miqdoriy kelishuvga erishdi, birinchi marta reaktsiyaning kuchli mahsulot tebranish dinamikasiga bog'liq zaryad o'tkazish mexanizmini ochib berdi (bd-rasm). Reaksiya bir vaqtning o'zida ikkita mutlaqo boshqa zaryad o'tkazish mexanizmiga ega ekanligi ko'rsatilgan. Ulardan biri, asosan N2 plus (v′=1) mahsulot kanalida sodir boʻladigan uzoq masofali oʻzaro taʼsirlar bilan aniqlangan klassik Harpoon zaryad oʻtkazish mexanizmidir. Ushbu jarayon natijasida hosil bo'lgan N2 plyus ionlari oldinga tarqaladigan mintaqada to'plangan va past aylanish qo'zg'aluvchanligiga ega (v-rasm). Boshqa mexanizm N2 plus (v'= 2) mahsulot kanalida katta rol o'ynaydi. Kanal mahsulotlari asosan oldinga mintaqada taqsimlanadi, lekin yuqori aylanish qo'zg'aluvchanligiga ega (d-rasm), bu klassik qattiq sfera to'qnashuvi modelining prognozlariga mos kelmaydi. Nazariy hisob-kitoblar shuni ko'rsatadiki, bu ikki reaktiv molekulaning uzoq masofali jozibador va qisqa masofali itarilish potentsiallari o'rtasidagi nozik muvozanat natijasida yuzaga kelgan qattiq to'qnashuv shon-sharafining tarqalishi (HCLS) jarayonidir, bu olimlar birinchi marta yagona tarqalishni kuzatgan. zaryad o'tkazish reaktsiyasi mexanizmi.
Ushbu ish to'qnashuv zaryadining kvant holatidan kvant holatiga o'tishini kinetik o'rganishni amalga oshiradi va klassik zaryad o'tkazish reaktsiyasini o'rganishdagi uzoq vaqtdan beri davom etayotgan tortishuvlarga aniqlik kiritadi Ar plyus N2 → Ar plyus N2 plyus. Tegishli tadqiqot natijalari Nature Chemistry jurnalida chop etilgan (DOI: 10.1038/s41557-023-01278-y). Tadqiqot ishi Xitoy Fanlar akademiyasi, Pekin tabiiy fanlar fondi va Pekindagi Molekulyar fanlar milliy tadqiqot markazi tomonidan qo‘llab-quvvatlandi.
ICC va boshqalar spin-orbita holatini tanlash bilan zaryad o'tkazish reaktsiyalarini o'rganishda muvaffaqiyatga erishdilar
(a) N2 plyus mahsulotining tarqalish diagrammasi, (b) N2 plyusning turli tebranish energiya darajalarining nazariy jihatdan hisoblangan aylanish kvant holati taqsimoti va v'=1 (c) uchun aylanish qo'zg'alishlarining tarqalish burchaklariga nisbatan korrelyatsiya grafigi. v′=2 (d) N2 plyusning tebranish energiya darajalari.
